記述言語：英語   出版者・発行元：Nature Communications  

Mechanically interlocked molecules (MIMs) including famous catenanes show switchable physical properties and attract continuous research interest due to their potential application in molecular devices. The advantages of using spin crossover (SCO) materials here are enormous, allowing for control through diverse stimuli and highly specific functions, and enabling the transfer of the internal dynamics of MIMs from solution to solid state, leading to macroscopic applications. Herein, we report the efficient self-assembly of catenated metal-organic frameworks (termed catena-MOFs) induced by stacking interactions, through the combination of rationally selected flexible and conjugated naphthalene diimide-based bis-pyridyl ligand (BPND), [MI(CN)2]− (M = Ag or Au) and Fe2+ in a one-step strategy. The obtained bimetallic Hofmann-type SCO-MOFs [FeII(BPND){Ag(CN)2}2]·3CHCl3 (1Ag) and [FeII(BPND{Au(CN)2}2]·2CHCl3·2H2O (1Au) possess a unique three-dimensional (3D) catena-MOF constructed from the polycatenation of two-dimensional (2D) layers with hxl topology. Both complexes undergo thermal- and light-induced SCO. Significantly, abnormal increases in the maximum emission intensity and dielectric constant can be detected simultaneously with the switching of spin states. This research opens up SCO-actuated bistable MIMs that afford dual functionality of coupled fluorescence emission and dielectricity.

DOI： 10.1038/s41467-024-48425-8

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記述言語：英語   出版者・発行元：Journal of the American Chemical Society  

Polar compounds with switchable polarization properties are applicable in various devices such as ferroelectric memory and pyroelectric sensors. However, a strategy to prepare polar compounds has not been established. We report a rational synthesis of a polar CoGa crystal using chiral cth ligands (SS-cth and RR-cth, cth = 5,7,7,12,14,14-hexamethyl-1,4,8,11-tetraazacyclotetradecane). Both the original homo metal Co crystal and Ga crystal exhibit a centrosymmetric isostructure, where the dipole moment of metal complexes with the SS-cth ligand and those with the RR-cth ligand are canceled out. To obtain a polar compound, the Co valence tautomeric complex with SS-cth in the homo metal Co crystal is replaced with the Ga complex with SS-cth by mixing Co valence tautomeric complexes with RR-cth and Ga complexes with SS-cth. The CoGa crystal exhibits polarization switching between the pseudononpolar state at a low temperature and the polar state at a high temperature because only Co complexes exhibit changes in electric dipole moment due to metal-to-ligand charge transfer. Following the same strategy, the polarization-switchable CoZn complex was synthesized. The CoZn crystal exhibits polarization switching between the polar state at a low temperature and the pseudononpolar state at a high temperature, which is the opposite temperature dependence to that of the CoGa crystal. These results revealed that the polar crystal can be synthesized by design, using a chiral ligand. Moreover, our method allows for the control of temperature-dependent polarization changes, which contrasts with typical ferroelectric compounds, in which the polar ferroelectric phase typically occurs at low temperatures.

DOI： 10.1021/jacs.4c02882

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

The study of transition metal clusters exhibiting fast electron hopping or delocalization remains challenging, because intermetallic communications mediated through bridging ligands are normally weak. Herein, we report the synthesis of a nanosized complex, [Fe(Tp)(CN)3]8[Fe(H2O)(DMSO)]6 (abbreviated as [Fe14], Tp−, hydrotris(pyrazolyl)borate; DMSO, dimethyl sulfoxide), which has a fluctuating valence due to two mobile d-electrons in its atomic layer shell. The rate of electron transfer of [Fe14] complex demonstrates the Arrhenius-type temperature dependence in the nanosized spheric surface, wherein high-spin centers are ferromagnetically coupled, producing an S = 14 ground state. The electron-hopping rate at room temperature is faster than the time scale of Mössbauer measurements (<~10−8 s). Partial reduction of N-terminal high spin FeIII sites and electron mediation ability of CN ligands lead to the observation of both an extensive electron transfer and magnetic coupling properties in a precisely atomic layered shell structure of a nanosized [Fe14] complex.

DOI： 10.1038/s41467-019-13279-y

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Materials demonstrating unusual large positive and negative thermal expansion are fascinating for their potential applications as high-precision microscale actuators and thermal expansion compensators for normal solids. However, manipulating molecular motion to execute huge thermal expansion of materials remains a formidable challenge. Here, we report a single-crystal Cu(II) complex exhibiting giant thermal expansion actuated by collective reorientation of imidazoliums. The circular molecular cations, which are rotationally disordered at a high temperature and statically ordered at a low temperature, demonstrate significant reorientation in the molecular planes. Such atypical molecular motion, revealed by variable-temperature single crystal X-ray diffraction and solid-state NMR analyses, drives an exceptionally large positive thermal expansion and a negative thermal expansion in a perpendicular direction of the crystal. The consequent large shape change (~10%) of bulk material, with remarkable durability, suggests that this complex is a strong candidate as a microscale thermal actuating material.

DOI： 10.1038/s41467-019-12833-y

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

An important technique to realize novel electron- A nd/or proton-based functionalities is to use a proton-electron coupling mechanism. When either a proton or electron is excited, the other one is modulated, producing synergistic functions. However, although compounds with proton-coupled electron transfer have been synthesized, crystalline molecular compounds that exhibit proton-transfer-coupled spin-transition (PCST) behavior have not been reported. Here, we report the first example of a PCST Fe(II) complex, wherein the proton lies on the N of hydrazone and pyridine moieties in the ligand at high-spin and low-spin Fe(II), respectively. When the Fe(II) complex is irradiated with light, intramolecular proton transfer occurs from pyridine to hydrazone in conjunction with the photoinduced spin transition via the PCST mechanism. Because the light-induced excited high-spin state is trapped at low temperatures in the Fe(II) complex- A phenomenon known as the light-induced excited-spin-state trapping effect-the light-induced proton-transfer state, wherein the proton lies on the N of hydrazone, is also trapped as a metastable state. The proton transfer was accomplished within 50 ps at 190 K. The bistable nature of the proton position, where the position can be switched by light irradiation, is useful for modulating proton-based functionalities in molecular devices.

DOI： 10.1021/jacs.9b07204

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1002/anie.201606165

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1038/nchem.2547

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1038/ncomms9810

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1038/ncomms6955

記述言語：日本語  

DOI： 10.1038/NCHEM.2092

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1039/C3DT51554K

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1002/anie.200502699

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/ja053131e

掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   出版者・発行元：Journal of the American Chemical Society  

Light-induced polarization change has attracted significant attention due to its rapid response and nondestructive nature, positioning it as a promising candidate for next-generation molecular storage devices and energy harvesting. However, achieving substantial photoconversion that results in giant polarization changes via a hidden phase under near-infrared light irradiation remains a formidable challenge. In this study, we successfully synthesized a novel [CrCo] complex with an enantiopure ligand. Unlike previously reported Co valence tautomeric (VT) complexes, this complex exhibits light-induced VT (LIVT) with nearly complete photoconversion ratio upon irradiation with a 1340 nm laser. Additionally, the molecules pack in the P21 polar space group with an optimized arrangement, leading to a giant NIR-induced polarization change (1.71 μC cm-2), which surpasses that of other nonferroelectric crystals. Importantly, electric measurements and single-crystal X-ray analysis after irradiation revealed that the induced polarization change is related to not only the directional electron transfer but also the displacement of anions, which render a distinct hidden metastable phase compared to the thermally approachable one. Moreover, pyroelectric measurement was first used to characterize relaxation kinetics after light irradiation.

DOI： 10.1021/jacs.5c02909

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出版者・発行元：CCS Chemistry  

Macroscopic polarization switching achieved through directional electron transfer or spin crossover (SCO) has attracted considerable attention because of its potential applications in data storage devices, sensors, and energy converters. Here, by substituting the central metal and anion of a reported compound, [Fe(RR-cth)Co(SS-cth)(μ-dhbq)](AsF6)3, we obtained two dinuclear compounds that crystallize in the polar space group, P21, [Fe(RR-cth)Ga(SS-cth)(μ-dhbq)] (X)3 (X = AsF6 and ClO4). Among them, complex 1(AsF6)3 exhibited a two-step magnetic transition, including SCO behavior near 50 K and a gradual valence tautomerism (VT) behavior that occurred over a wide temperature range up to at least 250 K. The SCO behavior of complex 1(AsF6)3 can be triggered by changes in temperature or the application of magnetic fields, leading to a polarization change of approximately 0.5 μC cm−2. The transition entropy of 55.9 J K−1 mol−1 during the SCO process was obtained using the Clausius–Clapeyron equation. Contrarily, complex 1(ClO4)3 only exhibited gradual VT behavior from a low temperature to room temperature. Single-crystal X-ray diffraction, variable-temperature infrared spectroscopy, and pyroelectric measurements confirmed the gradual VT process that occurs over a wide temperature range in both complexes. This study broadens the range of polarization switching molecular systems by replacing the central metal and anion, thereby facilitating the development of multifunctional molecular materials. (Figure Presented)

DOI： 10.31635/ccschem.025.202405245

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出版者・発行元：Science China Chemistry  

In general, flexible metal-organic frameworks (MOFs) change their structures via framework breathing in response to external stimuli (usually guest adsorption and desorption). Here, we show a dynamic coordination bond in a flexible MOF driving a thermo-induced diffuse phase transition occurring in a wide temperature range of 130–270 K (centered at ∼200 K), which enables the switching of magnetism and second-harmonic generation (SHG) responses. In specific, a solvent-free CoII-based flexible MOF Co2(TPY)2(BPTC) (1), bearing biphenyl-3,3′,5,5′-tetracarboxylic acid (H4BPTC) and 2,2′:6′,2″-terpyridine (TPY) ligands, exhibits a reversible thermo-responsive coordination-mode switching between five- and six-fold. This dynamic bond results in the reversible transformation between a distorted polar framework and a regular nonpolar framework, and therefore leads to the subtle change of the magnetic property and substantial change of the nonlinear optical property of 1.

DOI： 10.1007/s11426-024-2512-7

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出版者・発行元：Inorganic Chemistry Frontiers  

Materials that exhibit polarization switching induced by directional charge transfer under external stimuli have garnered significant interest due to their high switching rates and potential applications. Nonetheless, most of these crystals contain solvents or counter ions, and their effects during measurement or calculations are far from trivial. Therefore, synthesizing a solvent-free and neutral complex exhibiting polarization switching is highly desirable. Herein, we successfully observed directional charge transfer-induced electronic pyroelectricity in a solvent-free neutral cobalt complex, namely, Co(teeda)(3,6-dbq)2 (teeda = N,N,N′,N′-tetraethylethane-1,2-diamine and 3,6-dbq = 3,6-di-tert-butylcatecholate or 3,6-di-tert-butylsemiquinonate). The charge transfer property was confirmed by magnetometry, infrared and UV-vis-NIR spectroscopy, and single-crystal X-ray diffraction (SCXRD) measurements. Furthermore, pyroelectric current was observed during the valence tautomerism (VT) process. Theoretical calculations demonstrated that polarization switching mainly originates from the charge transfer. These results indicate that Co(teeda)(3,6-dbq)2 is a promising candidate for exploring new VT compounds that exhibit polarization switching.

DOI： 10.1039/d4qi01389a

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記述言語：英語   出版者・発行元：Chemistry - A European Journal  

Organic vapochromic materials which undergo a drastic change in their photophysical properties upon exposure to vapors or gases are attracting growing scientific attention because of their low price and wide range of possible applications. In this work, luminescence vapochromism of carbazole-pyridinium-based organic salts with a general structure of (CzPy)X (CzPy+=2,3-di(9H-carbazol-9-yl)pyridinium ion; X=Cl, Br or I) is reported. It was found that (CzPy)X compounds form J-aggregates, which rearranged back to monomeric form upon exposure to methanol, ethanol, acetone, and water vapors. In contrast, acetonitrile was found to promote the J-aggregation in (CzPy)X compounds by occupying the voids in their crystal lattice and pushing cations closer together. It was further demonstrated that the efficiency of J-aggregation in (CzPy)X compounds depends on the size of the anion, which was employed to realize dynamic luminescence vapochromism, with vapochromic response times ranging from a couple of minutes in (CzPy)Cl to more than an hour in (CzPy)I. In addition, (CzPy)X compounds exhibited high melting points of about 250 °C and excellent thermal stability. (CzPy)Cl and (CzPy)Br have also shown good photoluminescence quantum yields at room temperature in a solid state.

DOI： 10.1002/chem.202402777

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出版者・発行元：Science China Chemistry  

The change of fluorescence emission manipulated by spin state transition attracts considerable attention owing to its potential applications in magneto-optical switching devices. Herein, we report two two-dimensional (2D) Hofmann-type spin crossover (SCO) metal-organic frameworks (MOFs) [FeII(PNI)2{AgI(CN)2}2]·CHCl3 (3Ag·CHCl3) and [FeII(PNI)2{AuI(CN)2}2]·CHCl3 (3Au·CHCl3) based on the fluorescent ligand N-(4-pyridylmethyl)-1,8-naphthalimide (PNI). Both complexes exhibit interesting SCO behaviors switched by guest solvent molecules, namely three-step transitions for the solvated complexes and complete one-step hysteretic SCO for the desolvated ones, verified by temperature-dependent magnetic susceptibility measurements, Mossbauer spectra, structural analyses, and differential scanning calorimetry measurements. Correspondingly, temperature-dependent fluorescence spectra exhibit double peaks (monomer and excimer emission) with both emission peaks change consistent with the change in SCO properties during the solvent molecule removal. In this study, we integrated guest-responsive SCO behavior into MOFs to manipulate the multistability of spin state and fluorescence switching, providing a rational strategy for the development of stimuli-responsive multifunctional materials.

DOI： 10.1007/s11426-024-2222-3

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記述言語：英語   出版者・発行元：Dalton Transactions  

The design of molecular functional materials with multi-step magnetic transitions has attracted considerable attention. However, the development of such materials is still infrequent and challenging. Here, a cyano-bridged square Prussian blue complex that exhibits a thermally induced four-step electron transfer coupled spin transition (ETCST) is reported. The magnetic and spectroscopic analyses confirm this multi-step transition. Variable-temperature infrared spectrum suggested the electronic structures in each phase and a four-step transition model is proposed.

DOI： 10.1039/d4dt01581a

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出版者・発行元：ChemistrySelect  

Organic photoresponsive materials, which change their physical properties upon irradiation with light, are attracting tremendous scientific attention, as they offer a flexible and sustainable platform for developing various optoelectronic devices. In this work, photoinduced magnetization switching in two carbazole-functionalized organic molecules, (9H-carbazol-9-yl)(4-chlorophenyl)methanone (ClPhCz) and (9H-carbazol-9-yl)(2,4-dichlorophenyl)methanone (DClPhCz) is reported for the first time. It was found that stabilization of the triplet excited state in those molecules is long enough for a net change in magnetic moment to be detected with a SQUID magnetometer. The change in magnetic moment upon excitation with a blue light laser was larger in ClPhCz, remaining high upon repeating the photoirradiation. In contrast, DClPhCz exhibited a smaller magnetic response, which gradually decreased upon repeating the experiment.

DOI： 10.1002/slct.202403260

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出版者・発行元：Inorganic Chemistry Communications  

A cyanide-bridged {FeIII2FeII}n one-dimensional chain {[Fe(Tp)(CN)3]2Fe(btb)}n (1) (Tp = hydrotris(pyrazolyl)borate, btb = 1,4-(1H-1,2,4-triazole)butane) has been synthesized via the hydrothermal reaction of Li[Fe(Tp)(CN)3], btb, and FeII(ClO4)2·6H2O at 120 °C. Single-crystal X-ray analysis reveals that compound 1 is an isolated neutral mixed-valence {FeIII2FeII}n double-zigzag chain with each [FeIII(Tp)(CN)3]− unit connecting with two Fe(II) centres via two of its three CN− groups in the cis-positions, and two triazole groups from btb coordinated with Fe(II) ion in its axial positions. Single-crystal data obtained at different temperature together with magnetic data indicate that complex 1 exhibits thermal induced spin transition in the Fe(II) sites with T1/2 ≈ 165 K. Additionally, light-induced excited spin-state trapping (LIESST) of 1 was also observed at low temperature.

DOI： 10.1016/j.inoche.2024.112619

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出版者・発行元：Inorganic Chemistry Frontiers  

Macroscopic polarization switching via directional electron transfer has attracted great attention owing to its potential application in data storage devices, sensors, and energy conversion. However, the acquisition of the desired polar crystals is still a huge challenge to realize polarization switching. Here, a heterometallic [CrCo] complex with an enantiopure ligand was successfully obtained by a stepwise synthetic route, which effectively avoids the contamination caused by the lack of recognition of chiral ligands. Both compound 1·sol and its desolvated form, 1, are packed in the polar P21 space group. These forms exhibit valence tautomerism to varying degrees and interconversion to each other through single-crystal-to-single-crystal transformation, which enables solvent-dependent polarization-switching behavior. Moreover, both forms show trapping of the photoinduced electron-transferred states upon light irradiation. These findings highlight the effectiveness of using enantiopure ligands in constructing polar crystals with versatile polarization-switching behavior.

DOI： 10.1039/d4qi00836g

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記述言語：英語   出版者・発行元：Nano Letters  

We have experimentally investigated the mechanism of the exchange bias in 2D van der Waals (vdW) ferromagnets by means of the anomalous Hall effect (AHE) together with the dynamical magnetization property. The temperature dependence of the AC susceptibility with its frequency response indicates a glassy transition of the magnetic property for the Te-rich FeGeTe vdW ferromagnet. We also found that the irreversible temperature dependence in the anomalous Hall voltage follows the de Almeida-Thouless line. Moreover, the freezing temperature of the spin-glass-like phase is found to correlate with the disappearance temperature of the exchange bias. These important signatures suggest that the emergence of magnetic exchange bias in the 2D van der Waals ferromagnets is induced by the presence of the spin-glass-like state in FeGeTe. The unprecedented insights gained from these findings shed light on the underlying principles governing exchange bias in vdW ferromagnets, contributing to the advancement of our understanding.

DOI： 10.1021/acs.nanolett.4c01031

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記述言語：英語   出版者・発行元：Journal of the American Chemical Society  

Spin-crossover (SCO) materials exhibit remarkable potential as bistable switches in molecular devices. However, the spin transition temperatures (Tc) of known compounds are unable to cover the entire ambient temperature spectrum, largely limiting their practical utility. This study reports an exemplary two-dimensional SCO solid solution system, [FeIII(H0.5LCl)2-2x(H0.5LF)2x]·H2O (H0.5LX = 5-X-2-hydroxybenzylidene-hydrazinecarbothioamide, X = F or Cl, x = 0 to 1), in which the adjacent layers are adhered via hydrogen bonding. Notably, the Tc of this system can be fine-tuned across 90 K (227-316 K) in a linear manner by modulating the fraction x of the LF ligand. Elevating x results in strengthened hydrogen bonding between adjacent layers, which leads to enhanced intermolecular interactions between adjacent SCO molecules. Single-crystal diffraction analysis and periodic density functional theory calculations revealed that such a special kind of alteration in interlayer interactions strengthens the FeIIIN2O2S2 ligand field and corresponding SCO energy barrier, consequently resulting in increased Tc. This work provides a new pathway for tuning the Tc of SCO materials through delicate manipulation of molecular interactions, which could expand the application of bistable molecular solids to a much wider temperature regime.

DOI： 10.1021/jacs.3c12905

Web of Science

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）   出版者・発行元：Dalton Transactions  

Light-induced polarization switchable molecular materials have attracted attention for decades owing to their potential remote manipulation and ultrafast responsiveness. Here we report a valence tautomeric (VT) complex with an enantiopure chiral ligand. By a suitable choice of counter anions, a significant improvement in photoconversion has been demonstrated, leading to novel photo-responsive polarization switching materials.

DOI： 10.1039/d3dt03915c

Web of Science

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   出版者・発行元：公益財団法人 高輝度光科学研究センター  

With the discovery of elastic single crystals of coordination polymers, the existing models that explain the mechanical properties of crystals have proved insufficient. Herein, microfocused synchrotron radiation analyses at the atomic level revealed that an organic single crystal underwent bending deformation attained by rotation, and slippage of molecules to retain integrity under external stresses. This study provides a valuable model to explain the mechanical properties of elastic single crystals having one-dimensional structure.

DOI： 10.18957/rr.11.6.403

CiNii Research

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）   出版者・発行元：Journal of the American Chemical Society  

Light, a nondestructive and remotely controllable external stimulus, effectively triggers a variety of electron-transfer phenomena in metal complexes. One prime example includes using light in molecular cyanide-bridged [FeCo] bimetallic Prussian blue analogues, where it switches the system between the electron-transferred metastable state and the system’s ground state. If this process is coupled to a ferroelectric-type phase transition, the generation and disappearance of macroscopic polarization, entirely under light control, become possible. In this research, we successfully executed a nonpolar-to-polar phase transition in a trinuclear cyanide-bridged [Fe2Co] complex crystal via directional electron transfer. Intriguingly, by exposing the crystal to the wavelength of light─785 nm─without any electric field─we can drive this ferroelectric phase transition to completely depolarize the crystal, during which a measurable electric current response can be detected. These discoveries signify an important step toward the realization of fully light-controlled ferroelectric memory devices.

DOI： 10.1021/jacs.3c07545

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researchmap

記述言語：英語   出版者・発行元：Chemical Science  

Ferroelectric, pyroelectric, and piezoelectric compounds whose electric polarization properties can be controlled by external stimuli such as electric field, temperature, and pressure have various applications, including ferroelectric memory materials, sensors, and thermal energy-conversion devices. Numerous polarization switching compounds, particularly molecular ferroelectrics and pyroelectrics, have been developed. In these materials, the polarization switching usually proceeds via ion displacement and reorientation of polar molecules, which are responsible for the change in ionic polarization and orientational polarization, respectively. Recently, the development of electronic ferroelectrics, in which the mechanism of polarization change is charge ordering and electron transfer, has attracted great attention. In this article, representative examples of electronic ferroelectrics are summarized, including (TMTTF)2X (TMTTF = tetramethyl-tetrathiafulvalene, X = anion), α-(BEDT-TTF)2I3 (BEDT-TTF = bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), TTF-CA (TTF = tetrathiafulvalene, CA = p-chloranil), and [(n-C3H7)4N][FeIIIFeII(dto)3] (dto = 1,2-dithiooxalate = C2O2S2). Furthermore, polarization switching materials using directional electron transfer in nonferroelectrics, the so-called electronic pyroelectrics, such as [(Cr(SS-cth))(Co(RR-cth))(μ-dhbq)](PF6)3 (dhbq = deprotonated 2,5-dihydroxy-1,4-benzoquinone, cth = 5,5,7,12,12,14-hexamethyl-1,4,8,11-tetraaza-cyclotetradecane), are introduced. Future prospects are also discussed, particularly the development of new properties in polarization switching through the manipulation of electronic polarization in electronic ferroelectrics and electronic pyroelectrics by taking advantage of the inherent properties of electrons.

DOI： 10.1039/d3sc03432a

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記述言語：英語   出版者・発行元：Journal of the American Chemical Society  

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

DOI： 10.1021/jacs.3c06323

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   出版者・発行元：Journal of the American Chemical Society  

Molecular-based magnetoelectric materials are among the most promising materials for next-generation magnetoelectric memory devices. However, practical application of existing molecular systems has proven difficult largely because the polarization change is far lower than the practical threshold of the ME memory devices. Herein, we successfully obtained an [FeCo] dinuclear complex that exhibits a magnetic field-induced spin crossover process, resulting in a significant polarization change of 0.45 μC cm-2. Mössbauer spectroscopy and theoretical calculations suggest that the asymmetric structural change, coupled with electron redistribution, leads to the observed polarization change. Our approach provides a new strategy toward rationally enhancing the polarization change.

DOI： 10.1021/jacs.3c02977

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   出版者・発行元：Springer  

To alleviate the energy and environmental crisis, in the last decades, energy harvesting by utilizing optical control has emerged as a promising solution. Here we report a polar crystal that exhibits photoenergy conversion and energy storage upon light irradiation. The polar crystal consists of dinuclear [CoGa] molecules, which are oriented in a uniform direction inside the crystal lattice. Irradiation with green light induces a directional intramolecular electron transfer from the ligand to a low-spin CoIII centre, and the resultant light-induced high-spin CoII excited state is trapped at low temperature, realizing energy storage. Additionally, electric current release is observed during relaxation from the trapped light-induced metastable state to the ground state, because the intramolecular electron transfer in the relaxation process is accompanied with macroscopic polarization switching at the single-crystal level. It demonstrates that energy storage and conversion to electrical energy is realized in the [CoGa] crystals, which is different from typical polar pyroelectric compounds that exhibit the conversion of thermal energy into electricity.

DOI： 10.1038/s41467-023-39127-8

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CiNii Research

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   出版者・発行元：Physical Chemistry Chemical Physics  

The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(ii) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.

DOI： 10.1039/d3cp00527e

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）   出版者・発行元：Chinese Chemical Letters  

Luminescent spin crossover (SCO) materials have attracted significant interest owing to their potential applications in magneto-optical switches. However, the majority of previously reported FeII-based SCO complexes are adversely affected by fluorescence quenching in the solid-state. Here, we have constructed the first mononuclear FeII complex decorated with an aggregation-induced emission (AIE) luminophore (i.e., tetraphenylethylene) that exhibits synergistic SCO and fluorescence behavior. Intriguingly, we obtained two types of crystals in different solvent systems, both displaying distinct magnetic bistability and fluorescence properties. The fluorescence intensity was observed to track the magnetic susceptibility, which confirmed that SCO and solid-state fluorescence operate synergistically. We introduce a novel approach for the construction of luminescent SCO compounds using an AIEgen as a luminophore, which leads to fluorescence emission in the solid-state, thus allowing us to study the synergy between SCO and fluorescence.

DOI： 10.1016/j.cclet.2022.05.006

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）   出版者・発行元：Chemistry - A European Journal  

The crystallization of a complex having electron transfer properties in a polar space group can induce the polarization switching of a crystal in a specific direction, which is attractive for the development of sensors, memory devices, and capacitors. Unfortunately, the probability of crystallization in a polar space group is usually low. Noticing that enantiopure compounds crystallize in Sohncke space groups, this paper reports a strategy for the molecular design of non-ferroelectric polarization switching crystals based on the use of intramolecular electron transfer and chirality. In addition, this paper describes the synthesis of a mononuclear valence tautomeric (VT) cobalt complex bearing an enantiopure ligand. The introduction of enantiomer enables the crystallization of the complex in the polar space group (P21). The polarization of the crystals along the b-axis direction is not canceled out and the VT transition is accompanied by a change in the macroscopic polarization of the polar crystal. Polarization switching via electron transfer is realized at around room temperature.

DOI： 10.1002/chem.202202161

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）   出版者・発行元：Angewandte Chemie - International Edition  

Using light as a local heat source to induce a temporary pyroelectric current is widely recognized as an effective way to control the polarization of crystalline materials. In contrast, harnessing light directly to modulate the polarization of a crystal via excitation of the electronic bands remains less explored. In this study, we report an FeII spin crossover crystal that exhibits photoinduced macroscopic polarization change upon excitation by green light. When the excited crystal relaxes to the ground state, the corresponding pyroelectric current can be detected. An analysis of the structures, magnetic properties and the Mössbauer and infrared spectra of the complex, supported by calculations, revealed that the polarization change is dictated by the directional relative movement of ions during the spin transition process. The spin transition and polarization change occur simultaneously in response to light stimulus, which demonstrates the enormous potential of polar spin crossover systems in the field of optoelectronic materials.

DOI： 10.1002/anie.202208771

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1007/s11426-022-1294-8

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： https://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000489

その他リンク： https://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000489

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1038/s41467-021-25041-4

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1038/s41557-021-00695-1

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1039/d1cs00101a

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.1c00558

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.0c03031

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1002/chem.202000845

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Some cyanide-bridged complexes are known for exhibiting slow magnetic relaxation behavior in a light-induced metastable state. Herein, an unexpected reverse effect is observed for the first time in the S= (Formula presented.) {Fe^II _LS-Co^III _LS-Fe^III _LS} (HS=high spin, LS=low spin) ground state of a novel V-shaped trinuclear cyanide-bridged {Fe₂Co} complex. In this complex, light-switchable iron-cobalt charge transfer with repeatable off/on switching of slow magnetic relaxation is discovered upon alternating laser irradiation at 785 and 560 nm. An important characteristic of the present compound is that the S= (Formula presented.) ground state exhibits slow magnetic relaxation before irradiation, whereas this is accelerated after irradiation. This is different from the typical behavior, where the light-induced metastable state exhibits slow magnetic relaxation.

DOI： 10.1002/chem.202000154

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Two rhodamine 6G-based mononuclear dysprosium complexes, [Dy(L^R)(L^A)₂](ClO₄)₃·Et₂O·1.5MeOH·0.5H₂O (1) and [Dy(L^R)(H₂O)₄(MeCN)](ClO₄)₃·2H₂O·MeCN (2) (L^R = salicylaldehyde rhodamine 6G hydrazone, L^A = 2-pyridylcarboxaldehyde benzoyl hydrazone), are synthesized, aiming at improving the magnetic behavior by modulating their coordination environment. Both complexes own one exclusive short Dy-O_phenoxy coordination bond as the predominant bond and exhibit single-molecule magnet behavior under zero dc field with the energy barrier (U_eff/k_B) of 90 K (1) and 320 K (2) and apparent hysteresis at 1.9 K. The ab initio calculations indicate that the short Dy-O_phenoxy bond determines the direction of magnetic anisotropic axis for 1 and 2. The quantum tunneling of magnetization (QTM) between the ground Kramers doublets (KDs) in 1 cannot be neglected, leading to an experimental U_eff/k_B much lower than the calculated energy of the first excited state (318.2 K). For 2, the stronger magnetic anisotropy and negligible QTM between the ground KDs guarantees that the energy barrier is close to the calculated energy of first KDs (320.8 K). On the other hand, the presence of ring-opened xanthene moiety makes complexes 1 and 2 in the solid state emit red light with emission bands of 645 and 658 nm, respectively.

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.9b03105

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Reversible controlling and switching of magnetic bistability remains relatively difficult. Here, reversible on-off switching of a hysteretic spin transition in a Co^II complex via a single-crystal to single-crystal (SC-SC) transformation during dehydration and rehydration was reported. Upon dehydration, a switching from a basically low spin state to an abrupt and hysteretic spin crossover (SCO) with broad hysteresis loops was achieved. Hysteretic and anisotropic crystal lattice expansion or contraction in the spin transition temperature range was also observed in the dehydrated complex. The magneto-structural relationship in this system was established on the basis of detailed structure analyses on both the hydrated and dehydrated examples over a wide range of temperatures. The elimination of guest internal pressure, the tuning of the supramolecular interactions, and the strong electron-lattice coupling should be responsible for the hysteretic SCO in the dehydrated complex.

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.9b01436

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

The ability to switch a molecule between different magnetic states is of considerable importance for the development of new molecular electronic devices. Desirable properties for such applications include a large-spin ground state with an electronic structure that can be controlled via external stimuli. Fe₄₂ is a cyanide-bridged stellated cuboctahedron of mixed-valence Fe ions that exhibits an extraordinarily large S = 45 spin ground state. We have found that the spin ground state of Fe₄₂ can be altered by controlling the humidity and temperature. Dehydration results in a 15 μ_B reduction of the saturation magnetization that can be partially recovered upon rehydration. The complementary use of UV-vis, IR, L_2,3-edge X-ray absorption spectroscopy and X-ray magnetic circular dichroism is applied to uncover the mechanism for the observed dynamic behavior. It is identified that dehydration is concurrent with metal-to-metal electron transfer between Fe pairs via a cyanide πhybridization. Upon dehydration, electron transfer occurs from low-spin {Fe^II(Tp)(CN)₃} sites to high-spin Fe^III centers. The observed reduction in magnetization upon dehydration of Fe₄₂ is inconsistent with a ferrimagnetic ground state and is proposed to originate from a change in zero-field splitting at electron-reduced high-spin sites.

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.9b01216

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Two new complexes were constructed via the coordination of fluorophores with Fe(ii) ions to study the effects of ligand substituents on fluorescent-spin crossover (SCO) materials. Single-crystal structural determination suggests that the central iron(ii) of complexes 1-2 adopted an N ₄ O ₂ coordination configuration, chelated by two ligands L ¹ or L ² . The π⋯π stacking interaction between the π-conjugated xanthene groups of the adjacent ligands for complex 1 is apparently stronger than that for complex 2. Magnetic susceptibility measurements show that complex 1 is high spin, while complex 2 is diamagnetic at room temperature. Interestingly, the desolvated form 1-d of complex 1 exhibits SCO behavior (T _c = 175 K) without hysteresis. Significantly, complex 1-d displays the correlation between the spin crossover and the fluorescence.

DOI： 10.1039/c9qi00111e

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

A helicene compound called AIBTh, wherein two azulene units are fused with isobenzothiophene, has been prepared and characterized by spectroscopic and crystallographic methods. The enantiomers of AIBTh were resolved by HPLC, exhibiting stable optical activity. AIBTh showed two reversible oxidation and one irreversible reduction waves with a HOMO-LUMO gap of 2.07 eV. Upon one-electron oxidation of AIBTh, its air-stable cation radical was isolated and analyzed by EPR as well as X-ray crystallography. Based on the EPR spectrum, the crystal structure, and DFT calculation, it is suggested that favorable resonance structures including aromatic tropylium cation forms and wide delocalization of electronic spin are dominating in the electronic structure of the cation radical.

DOI： 10.1246/bcsj.20190219

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Metal-to-metal charge transfer (MMCT) describes electron transfer between metal ions, to generate valence isomers with markedly different electronic configurations. In particular, MMCT changes the spin states of single-metal sites and the coupling interactions between them, while also changing the symmetry in charge distribution. The result is a drastic change in both magnetic and electric properties of the affected material. Moreover, MMCT causes significant variation in bond length and absorption spectra, and induces unusual thermal expansion and photochromic behavior. Thus, materials demonstrating MMCT in response to external stimuli are excellent candidates for switchable multifunctional devices with synergistic responses. In this Minireview, recent progress in utilizing MMCT units as actuators to tune magnetic, electric, thermal expansion, and photochromic properties in cyanide-bridged systems is highlighted, and emphasis is given to the remaining challenges and future perspectives in the field.

DOI： 10.1002/anie.201804557

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Here, we use a pyridinecarbaldehyde rhodamine 6G hydrazone ligand (L) to synthesize an Fe(II) complex 1 for the search of new fluorescent-spin crossover (SCO) materials. Single-crystal structural determinations suggest that the Fe(II) ion is chelated by two ring-opened ligands (L-o) to form a FeN₄O₂ coordination environment, and intermolecular π - -π contacts of the xanthene groups connect the adjacent molecules to form a supramolecular one-dimensional chain. Magnetic susceptibility measurements on complex 1 show that three-step SCO takes place in the temperature range of 120-350 K, and its desolvated form 1-d exhibits SCO around room temperature (T_c↑ = 343 K and T_c↓ = 303 K) with a wide hysteresis loop of 40 K. Moreover, complex 1-d displays light-induced excited spin-state trapping phenomenon. Intriguingly, the fluorescence intensity of the maximum emission at 560 nm for complex 1-d displays discontinuous variation in the range of 250-400 K, indicative of the occurrence of synergetic fluorescence and SCO.

DOI： 10.1021/jacs.8b00103

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Magnetic and dielectric properties have been tuned simultaneously by external stimuli with rapid and sensitive response, which is crucial to monitor the magnetic state via capacitive measurement. Herein, positive charged Fe^II ions were linked via negative charged [(Tp)Fe^III(CN)₃]⁻ (Tp=hydrotris(pyrazolyl)borate) units to form a neutral chain. The spin-crossover (SCO) on Fe^II sites could be sensitively triggered via thermal treatment, light irradiation, and pressure. SCO switched the spin state of the Fe^II ions and antiferromagnetic interactions between Fe^III and Fe^II ions, resulting in significant change in magnetization. Moreover, SCO induced rotation of negative charged [(Tp)Fe^III(CN)₃]⁻ units, generating dielectric anomaly due to geometric change of charges distribution. This work provides a rational way to manipulate simultaneous variations in magnetic and dielectric properties utilizing SCO as an actuator to tune spin arrangement, magnetic coupling, and charge distribution.

DOI： 10.1002/anie.201802774

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

A Prussian Blue (PB) film formed on an indium tin oxide substrate was incorporated in an electrolysis cell with an ionic-liquid midlayer (N,N-diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide) as an electrolyte. The ionic-liquid electrolysis cell mounted on a SQUID magnetometer was examined under DC bias voltage up to 4.0 V by injecting the charge carriers electrochemically into the PB film. Electrochemical hole doping increased the Fe ^III /Fe ^II ratio in the PB film, resulting in a remarkable enhancement of magnetization accompanied by quasi-reversible electrochromism.

DOI： 10.1039/c7qm00615b

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Network structures based on Star-of-David catenanes with multiple superior functionalities have been so far elusive, although numerous topologically interesting networks are synthesized. Here, a metal–organic framework featuring fused Star-of-David catenanes is reported. Two triangular metallacycles with opposite handedness are triply intertwined forming a Star-of-David catenane. Each catenane fuses with its six neighbors to generate a porous twofold intercatenated gyroid framework. The compound possesses exceptional stability and exhibits multiple functionalities including highly selective CO₂ capture, high proton conductivity, and coexistence of slow magnetic relaxation and long-range ordering.

DOI： 10.1002/adma.201703301

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

It is an ongoing challenge to design and synthesize magnetic materials that undergo colossal thermal expansion and that possess potential applications as microscale or nanoscale actuators with magnetic functionality. A paramagnetic metallocyanate building block was used to construct a cyanide-bridged Fe-Co complex featuring both positive and negative colossal volumetric thermal-expansion behavior. A detailed study revealed that metal-to-metal charge transfer between 180 and 240 K induced a volumetric thermal expansion coefficient of 1498 MK⁻¹ accompanied with hysteretic spin transition. Rotation of the magnetic building blocks induced change of π⋅⋅⋅π interactions, resulting in a negative volume expansion coefficient of −489 MK⁻¹, and another hysteretic magnetic transition between 300 and 350 K. This work presents a strategy for incorporating both colossal positive and negative volumetric thermal expansion with shape and magnetic memory effects in a material.

DOI： 10.1002/anie.201707258

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

An octacoordinated Fe(II) complex, [Fe^II(dpphen)₂](BF₄)₂·1.3H₂O (1; dpphen = 2,9-bis(pyrazol-1-yl)-1,10-phenanthroline), with a pseudo-D_2d-symmetric metal center has been synthesized. Magnetic, high-frequency/-field electron paramagnetic resonance (HF-EPR), and theoretical investigations reveal that 1 is characterized by uniaxial magnetic anisotropy with a negative axial zero-field splitting (ZFS) (D ≈ -6.0 cm^-1) and a very small rhombic ZFS (E ≈ 0.04 cm^-1). Under applied dc magnetic fields, complex 1 exhibits slow magnetic relaxation at low temperature. Fitting the relaxation time with the Arrhenius mode combining Orbach and tunneling terms affords a good fit to all the data and yields an effective energy barrier (17.0 cm^-1) close to the energy gap between the ground state and the first excited state. The origin of the strong uniaxial magnetic anisotropy for 1 has been clearly understood from theoretical calculations. Our study suggests that high-coordinated compounds featuring a D_2d-symmetric metal center are promising candidates for mononuclear single-molecule magnets.

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.7b00765

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

The development of magnetic molecules with long spin reversal/decoherence times highly depends on the understanding of relaxation behavior under different external conditions. Herein, a magnetic study on a Ru^III complex (1) is presented. Detailed analysis of the relaxation time and the magneto-heat capacity data suggests that the resonant phonon trapping process dominates the magnetic relaxation in the crystalline sample of 1, slowing down the spin relaxation rate, as further confirmed by the measurements on a ground sample and frozen solution. Thus, it provides a rare example showing that 4d metal-centered mononuclear compounds without second-order anisotropy can display slow magnetic relaxation.

DOI： 10.1002/chem.201702047

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

The asymmetric unit of the title salt, [Co(C20H14N4S)(H2O)2](NO3)2, comprises a [Co(C₂₀H₁₄N₄S)(H₂O)₂]²⁺ cation and two NO₃ ^- anions. In the complex, [Co(C₂₀H₁₄N₄S)(H₂O)₂]²⁺ cation, the tetradentate 6,6′-sulfanediylbis(2,2′-bipyridine) ligand coordinates to the Co^II cation in the equatorial positions, while two water molecules occupy the axial positions, forming a compressed octahedral CoN4O2 coordination sphere. The NO3 ^- anions are linked to the [Co(C₂₀H₁₄N₄S)(H₂O)₂]²⁺ cations via O-H·O hydrogen bonds, yielding a layered arrangement parallel to (001).

DOI： 10.1107/S2056989017008428

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

Two isostructural Ni^II compounds, bis{N-[1-(pyridin-2-yl-κN)ethylidene]pyridine-4-carbohydrazonato-κ² N′,O}nickel(II)-2,5-dichloroterephthalic acid (1/1), [Ni(C₁₃H₁₁N₄O)₂](C₈H₄Cl₂O₄), and bis{N-[1-(pyridin-2-yl-κN)ethylidene]pyridine-4-carbohydrazonato-κ² N′,O}nickel(II)-2,5-dibromoterephthalic acid (1/1), [Ni(C₁₃H₁₁N₄O)₂](C₈H₄Br₂O₄), were synthesized and their crystal structures determined. The pair of N,N′,O-tridentate N-[1-(pyridin-2-yl-κN)ethyl]pyridine-4-carbohydrazonate L ligands result in a cis-NiO₂N₄ octahedral coordination sphere for the metal ions. The asymmetric units consist of two half-molecules of the dicarboxylic acids, which are completed by crystallographic inversion symmetry. In the respective crystals, the 2,5-dichloroterephthalic acid (H₂Cl₂TPA, 1-Cl) molecules form zigzag hydrogen-bonded chains with the [Ni(L)₂] molecules, with the hydrogen-bond distances in 1-Br slightly longer than those in 1-Cl. The packing is consolidated by aromatic π-π stacking between the dicarboxylic acid molecules and terminal pyridine rings in [Ni(L)₂] and short halogen-halogen interactions are also observed. The qualitative prediction of the H-atom position from the C - N - C angles of the terminal pyridine rings in L and the C - O distances in the carboxyl groups show that 1-Cl and 1-Br are co-crystals rather than salts.

DOI： 10.1107/S2056989016020326

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DOI： 10.1021/jacs.6b05089

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DOI： 10.1002/chem.201603817

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.3390/cryst6100131

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DOI： 10.1002/ange.201607886

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DOI： 10.1021/jacs.6b03747

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.6b00500

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DOI： 10.1038/ncomms11564

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DOI： 10.1002/anie.201601526

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1002/anie.201511281

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1002/chem.201503392

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/acs.inorgchem.5b02442

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1039/C5SC02601F

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記述言語：日本語  

DOI： 10.1016/j.micromeso.2014.04.047

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1107/S1600536814001019

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DOI： 10.1107/S1600536813034818

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DOI： 10.1107/S1600536814000610

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DOI： 10.1039/C3DT51554K

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DOI： 10.1002/chem.201302272

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1002/ejic.201300531

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DOI： 10.1107/S1600536813008787

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DOI： 10.1002/ejic.20120106

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DOI： 10.1007/s10909-012-0793-2

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1039/C2DT31168B

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（国際会議プロシーディングス）  

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DOI： 10.1246/cl.2005.1280

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記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/cm051060c

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1246/cl.2005.1028

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1021/ic051385v

掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1080/01411590290033895

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1016/S0009-2614(02)01325-8

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

DOI： 10.1246/bcsj.74.2361

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

記述言語：英語   掲載種別：研究論文（学術雑誌）  

開催年月日： 2024年5月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（招待・特別）  

開催地：ボルドー   国名：フランス共和国  

開催年月日： 2023年12月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Kumamoto, Japan   国名：日本国  

開催年月日： 2016年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：福岡市   国名：日本国  

開催年月日： 2015年11月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Awaji   国名：日本国  

開催年月日： 2010年3月

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Bad Dürkheim, Germany   国名：日本国  

開催年月日： 2008年8月

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Berlin   国名：ドイツ連邦共和国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：東京国際フォーラム   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：東京工業大学すずかけ台   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：奈良新公会堂   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：山形大学理学部   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：早稲田大学研究開発センター   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：東北大学金属科学研究所   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：東京理化大学森戸記念館   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：筑波国際会議場   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Berlin   国名：ドイツ連邦共和国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：電気化学会会議室   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：インチョン   国名：大韓民国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：東京工業大   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：発明会館ホール、東京   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：大阪大学産業科学研究所   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Hawaii   国名：アメリカ合衆国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Hawaii   国名：アメリカ合衆国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Kyoto   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：熊本大   国名：日本国  

会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Victoria   国名：カナダ  

開催年月日： 2025年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：大阪府吹田市   国名：日本国  

開催年月日： 2025年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：大阪府吹田市   国名：日本国  

開催年月日： 2025年1月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Tianjin, China   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2024年12月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：福岡市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年12月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：柏市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年12月

記述言語：英語  

開催地：柏市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年11月

記述言語：英語   会議種別：ポスター発表  

開催地：札幌市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年11月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：札幌市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年10月

記述言語：英語  

開催地：天津   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2024年10月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（招待・特別）  

開催地：Honolulu, Hawaii, USA   国名：アメリカ合衆国  

開催年月日： 2024年10月

記述言語：英語   会議種別：ポスター発表  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年9月

記述言語：日本語   会議種別：ポスター発表  

開催地：岐阜県   国名：日本国  

開催年月日： 2024年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：岐阜県   国名：日本国  

開催年月日： 2024年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：岐阜県   国名：日本国  

開催年月日： 2024年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（招待・特別）  

開催地：岐阜県   国名：日本国  

開催年月日： 2024年9月

記述言語：英語   会議種別：ポスター発表  

開催地：釜山   国名：大韓民国  

開催年月日： 2024年9月

記述言語：英語   会議種別：ポスター発表  

開催地：釜山   国名：大韓民国  

開催年月日： 2024年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：船橋市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：船橋市   国名：日本国  

開催年月日： 2024年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Tokyo   国名：日本国  

開催年月日： 2024年2月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Bangkok, Thailand   国名：タイ王国  

開催年月日： 2023年12月

記述言語：英語   会議種別：シンポジウム・ワークショップ パネル（公募）  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年11月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：岡崎市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年10月

記述言語：日本語   会議種別：シンポジウム・ワークショップ パネル（公募）  

開催地：池田市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年10月

記述言語：英語   会議種別：シンポジウム・ワークショップ パネル（公募）  

開催地：池田市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：水戸市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語  

開催地：水戸市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：水戸市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Tianjin, China   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Tsinghua   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：豊中市   国名：日本国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語  

開催地：Nanjing, China   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2023年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Nanjing, China   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2023年6月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：WEB   国名：日本国  

開催年月日： 2023年5月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Fethiye, Türkiye   国名：トルコ共和国  

開催年月日： 2023年3月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：野田市（東京理科大）   国名：日本国  

開催年月日： 2023年2月

記述言語：日本語  

開催地：京大   国名：日本国  

開催年月日： 2022年12月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Kharagpur   国名：インド  

開催年月日： 2022年12月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Bhopal   国名：インド  

開催年月日： 2022年11月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：つくば市   国名：日本国  

開催年月日： 2022年10月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：Sendai   国名：日本国  

開催年月日： 2022年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：岡崎市   国名：日本国  

開催年月日： 2022年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：横浜市（慶應義塾大学）   国名：日本国  

開催年月日： 2022年9月

記述言語：英語  

開催地：Bilbo   国名：スペイン  

開催年月日： 2022年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：WEB   国名：日本国  

開催年月日： 2022年7月

記述言語：日本語  

開催地：北九州市   国名：日本国  

開催年月日： 2022年3月 - 2022年6月

記述言語：日本語  

国名：日本国  

開催年月日： 2022年3月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：日本国  

開催年月日： 2021年12月

記述言語：英語  

国名：日本国  

開催年月日： 2021年12月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：日本国  

開催年月日： 2021年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：日本国  

開催年月日： 2021年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：日本国  

開催年月日： 2021年9月 - 2022年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年9月 - 2022年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：日本国  

開催年月日： 2021年8月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：アメリカ合衆国  

開催年月日： 2021年8月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：ロシア連邦  

開催年月日： 2021年8月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：アメリカ合衆国  

開催年月日： 2021年7月

記述言語：英語  

国名：グレートブリテン・北アイルランド連合王国(英国)  

開催年月日： 2021年7月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

国名：グレートブリテン・北アイルランド連合王国(英国)  

開催年月日： 2021年5月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：on line   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2021年3月

記述言語：英語  

開催地：オンライン   国名：日本国  

開催年月日： 2020年3月

記述言語：日本語  

開催地：千葉県野田市（コロナで中止）   国名：日本国  

開催年月日： 2020年1月 - 2020年2月

記述言語：英語  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2020年1月 - 2020年2月

記述言語：英語  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2020年1月 - 2020年2月

記述言語：英語  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年12月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：大連   国名：中華人民共和国  

開催年月日： 2019年12月

記述言語：英語  

開催地：横浜   国名：日本国  

開催年月日： 2019年11月

記述言語：日本語  

開催地：札幌   国名：日本国  

開催年月日： 2019年11月

記述言語：日本語  

開催地：札幌   国名：日本国  

開催年月日： 2019年11月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：札幌   国名：日本国  

開催年月日： 2019年9月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：名古屋市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年3月 - 2019年4月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：兵庫県西宮市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年3月

記述言語：英語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：西宮市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年3月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：西宮市   国名：日本国  

開催年月日： 2019年1月

記述言語：英語  

開催地：京都   国名：日本国  

開催年月日： 2019年1月

記述言語：日本語  

開催地：京都   国名：日本国  

開催年月日： 2019年1月

記述言語：英語  

開催地：京都   国名：日本国  

開催年月日： 2019年1月

記述言語：英語  

開催地：京都   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：福岡   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語  

開催地：福岡   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語  

開催地：福岡   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語  

開催地：福岡   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：福岡   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：兵庫県西宮市   国名：日本国  

開催年月日： 2018年9月

記述言語：日本語   会議種別：口頭発表（一般）  

開催地：大阪大学   国名：日本国